图（a） 镱镨共掺的多离子级联纳米颗粒实现了可见光范围的高效雪崩荧光发射；（b）光子雪崩效应可迁移至钬和铥离子，非线性阶数最高达46阶；（c）基于光子雪崩高阶非线性荧光效应发展的一种低光强、近红外、单光束激发下的超分辨荧光显微成像技术和系统；（d）光子雪崩纳米探针应用于细胞标记，实现亚细胞结构光子雪崩超分辨成像

　　在国家自然科学基金项目（批准号：62122028、11974123）资助下，华南师范大学华南先进光电子研究院詹求强教授团队在非线性荧光及超分辨荧光显微成像领域取得进展。研究成果以 “适用于多种发光体的迁移光子雪崩机理在纳米尺度下实现高达46阶的光学非线性效应(Migrating photon avalanche in different emitters at the nanoscale enables 46th-order optical nonlinearity）”为题，于2022年4月25日以研究长文的形式发表在《自然•纳米技术》（Nature Nanotechnology）期刊上。论文链接：https://www.nature.com/articles/s41565-022-01101-8。同期， Nature Nanotechnology对该工作进行了特约新闻报道，链接：https://www.nature.com/articles/s41565-022-01100-9。

　　作为2014年被授予诺贝尔奖的超分辨技术之一，受激辐射损耗显微术（STED）可实现实时高分辨率扫描，无需复杂的数据重构过程。受低效的受激发射原理限制，STED需高功率超快激光进行激发，导致光毒性强、荧光漂白严重等问题，且光路系统复杂、操作难、成本高，一直以来制约着超分辨技术的应用与普及。如果能探索新原理开发一种新型超分辨技术，降低系统复杂性，在低成本、单束低功率激光显微镜系统下实现突破光学衍射极限的激光扫描显微成像，将对于物理学和生命科学等领域具有重要意义。非线性光学效应可作为开发新型超分辨技术的突破口，但传统的多光子荧光非线性阶数不足以突破衍射极限。光子雪崩是一种具有超高阶非线性光学响应特性的上转换发光现象，在一定激发阈值下，荧光强度与激发光强度呈现出超高阶非线性依赖关系，阶数往往超过十几，远高于传统多光子荧光。此前，光子雪崩只在块体材料中观测到，且往往需要超低温等条件。如何在纳米尺度、常温下实现高效光子雪崩一直是一个重大的物理难题。

　　华南师大詹求强教授团队提出了多离子级联作用的新型光子雪崩机理（Cascade Photon Avalanche），在室温条件下实现了掺镨纳米颗粒的26阶非线性荧光效应（图a）。该研究首先从理论和实验上系统地分析了能量传递路径，建立完善的雪崩体系模型并使用数学方程理论模拟发光的动力学过程，探寻了最佳掺杂配比，阐明了影响光子雪崩建立的内在机制。随后基于理论指导，合成对应的双离子掺杂的纳米颗粒，在近红外光激发下，成功探测到覆盖蓝光至红光的多波段荧光的超高阶非线性光学响应曲线。

　　此外，团队发现在多离子体系中的镱离子具有同样的光子雪崩效应，而镱离子是上转换体系中常用的敏化离子和能量迁移离子，能够有效敏化多种活化离子进行上转换发光，为光子雪崩效应传递给其他镧系离子提供了可能性。因此进一步提出能量迁移光子雪崩机制（Migration Photon Avalanche），将雪崩能量经过镱离子组成的迁移网络传递给其他发光离子，且非线性阶数通过多光子效应实现了进一步放大。以铥离子作为扩展对象，得到了阶数高达46的非线性光学响应（图b）。同时多离子级联雪崩体系相比传统体系具有更快的响应动力学，响应速度提高了2~3个数量级。基于上述结果，研究团队开发出一种低功率、单光束激发的超分辨显微成像技术（图c），在单纳米颗粒上实现了62 nm分辨率的超分辨成像。进一步将光子雪崩纳米颗粒作为探针免疫标记到HeLa细胞，清楚地分辨出细胞的精细结构（图d）。

　　该工作所报道的纳米光子雪崩除了实现超分辨显微成像，在突破衍射极限的光传感、光存储、光刻以及纳米激光等前沿领域也具有潜在的应用前景，对非线性光学、生物光子学、纳米光子学领域的发展具有促进作用。

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