图 大气酸碱团簇及其主要生成路径（纵轴自由能值越低，团簇越容易生成）

　　在国家自然科学基金项目（项目编号：22188102）等资助下，清华大学环境学院蒋靖坤研究团队在城市大气环境新粒子生成机制方面取得重要进展。研究成果以“大气酸碱成核中隐含的碱性分子（The missing base molecules in atmospheric acid-base nucleation）”为题，于2022年7月25日发表在《国家科学评论》（National Science Review）期刊上，论文链接：https://doi.org/10.1093/nsr/nwac137。

　　气态分子通过均相成核生成新颗粒物的过程广泛存在于大气中，该过程是大气颗粒物的重要来源，影响空气质量和全球气候。由气态分子生成稳定的分子团簇是新颗粒物生成的初始步骤，相比于后续的团簇和颗粒物生长过程具有更高的化学选择性，且通常需要克服自由能垒。因此，关键团簇的生成是成核的主要限速步骤，对关键团簇的识别及其生成机制研究也是目前国际上的研究难点。

　　该团队通过长期对城市大气环境中酸碱成核过程的深入研究，发现酸碱反应是空气中气体分子克服表面张力快速生成新粒子的主要驱动力，而其关键机制在于酸碱双分子团簇的生成。相比于传统的硫酸双分子团簇生成机制，酸碱双分子团簇具有更高的化学稳定性，可以大量生成含两个或更多硫酸分子的稳定团簇，从而高效地生成新粒子。量子化学和团簇动力学分析结果均表明，新机制所预测的含硫酸团簇和新粒子的生成速率比传统机制提高了几个数量级，这与北京、上海等地大气观测和欧洲核子研究中心烟雾箱实验结果均呈现很好的一致性。团队对测得的碱性气体进行了表征，发现以二甲胺为代表的有机胺是生成酸碱双分子团簇的关键碱性分子，而氨气等弱碱性气体则参与后续团簇生长过程（图）。

　　上述研究成果凸显了有机胺等碱性较强的气体分子对于大气边界层内颗粒物生成的重要意义，对区域空气质量和全球气候的改善具有重要指导作用。

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