拓扑绝缘体材料是近年来在凝聚态物理领域中倍受关注的材料体系，在典型的三维拓扑绝缘体中，材料体相呈现绝缘体性质，而表面则存在金属性质的表面态，形成具有线性色散关系的狄拉克锥。由于存在很强的自旋轨道耦合，表面态电子自旋方向被锁定在与晶格动量垂直的方向上。这样，对于表面态上动量相反的两个电子，它们的自旋方向也恰好相反，形成了被时间反演对称保护的电子对。在零温、基态的条件下，表面态上自旋与动量相反的两个电子的背散射是不能发生的，动量锁定的自旋有序度保证了拓扑绝缘体材料具有非常优异的自旋输运性质。

然而，当拓扑绝缘体材料中的电子被激发到更高能级，并且体系不处于零温下时，其激发态电子动力学行为却有可能与基态电子完全不同。之前不同课题组的实验工作中发现，拓扑绝缘体材料中被时间反演对称保护的、动量锁定的自旋有序度会在百飞秒量级的时间尺度内衰减，这其中的物理机制还没有得到很好地解释。

在本文中，利用基于第一性原理计算的非绝热分子动力学方法，并采用Bi₂Se₃材料作为原型体系，我们发现，对于被激发的表面态电子，自旋及动量相反的两个电子态之间的背散射是很容易发生的。这种背散射的过程是由电声耦合和自旋轨道耦合共同主导的。首先，在一定的温度下，材料中的声子会被激发，由于电声耦合的存在，声子的激发会导致电子轨道发生变化，而由于自旋轨道耦合的存在，轨道的变化又会导致自旋方向的偏移，这样，原来自旋完全相反的两个电子之间的散射就不再被禁止。自旋轨道耦合导致的自旋偏移，以及动量相反的电子态之间的背散射共同导致了激发态电子自旋有序度的衰减。在Bi₂Se₃我们发现激发态电子弛豫的时间大约在50 fs量级，很好地解释了前人实验结果。与自旋弛豫相比，电子弛豫的时间尺度要更慢一些，激发到表面态上的电子有一定概率在20 ps左右的时间内弛豫到体相的导带底。本工作揭示了有限温度拓扑绝缘体材料中激发态电子自旋有序度衰减的物理机制，为理解拓扑绝缘体材料激发态条件下电子与自旋弛豫的物理机制做出了贡献。

图1. 拓扑绝缘体材料中电子与自旋弛豫原理及时间尺度。